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論文

Chemical state and isotope ratio analysis of individual uranium particles by a combination of micro-Raman spectroscopy and secondary ion mass spectrometry

蓬田匠; 江坂文孝; 間柄正明

Analytical Methods, 9(44), p.6261 - 6266, 2017/11

https://doi.org/10.1039/C7AY01815K

被引用回数：9 パーセンタイル：55.65(Chemistry, Analytical)

本研究では、単一ウラン微粒子の化学状態と同位体比を、顕微ラマン分光分析および二次イオン質量分析の組み合わせにより決定する方法の開発を行った。電子顕微鏡-X線検出によりウラン微粒子を特定し、マイクロマニピュレータを用いてウラン微粒子を単体分離した。顕微ラマン測定時のレーザーパワーの最適化により、1から5mの大きさのウラン微粒子のラマンスペクトルの取得が可能になり、得られたラマンスペクトルの形状からU $_{3}$ O $_{8}$ とUO $_{2}$ の化学形が判別できた。また、ラマン分光分析を非破壊で行うことで、化学状態分析後の微粒子に対してSIMSによる同位体比分析を行うことができた。したがって、顕微ラマン分光分析とSIMSの併用は、個々のウラン微粒子の化学状態と同位体比分析に有効であることが示された。

論文

Mock-up tests for design of silver mediated electrolytic dissolver

杉川進; 白鶯秀明; 竹下功; 矢野肇*; 木村邦彦*; 田中昇一*; P.Bretault*; R.Vialard*; M.Lecomte*

Proc. of 5th Int. Nucl. Conf. on Recycling, Conditioning and Disposal (RECOD '98), 3, p.931 - 938, 1998/00

NUCEF臨界実験で使用するプルトニウム溶液の調製のため、MOX燃料スクラップの溶解として難溶性のMOXの溶解等に優れた銀電解溶解法を選定した。この溶解槽の設計のため、実規模(2.5kgMOX/バッチ)のアクリル製の試験装置を用いた各種試験を行った。試験は、(1)MOX粉末供給テスト、(2)溶解槽内流体ダイナミックステスト、(3)銀(II)電解生成テスト、(4)U $_{3}$ O $_{8}$ 粉末の電解溶解テスト、(5)小規模ガラス製電解セルによる有機物(バインダー等)分解テストについて行い、粉末の溶解槽への供給特性、溶解槽内の流体の循環特性、銀(II)イオンの生成特性、U $_{3}$ O $_{8}$ 粉末の溶解率、有機物の分解率等の設計データ等を十分に取得することができた。

論文

Oxidation of fuel rod under dry storage condition

中村仁一; 大友隆; 菊池輝男; 川崎了

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(4), p.321 - 332, 1995/04

https://doi.org/10.3327/jnst.32.321

被引用回数：13 パーセンタイル：76.19(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の乾式貯蔵時の酸化挙動を明らかにするため、人工欠陥を付加した未照射燃料棒及び照射済燃料棒の酸化試験を、空気中及びアルゴン-空気混合ガス中(空気1-5%)、200-240 $^{circ}$ Cで行った。空気中での酸化試験では、UO $_{2}$ の酸化に伴う体積膨張により、被覆管の直径増大及び破損が生じた。金相試験及びX線回折により、直径増大部ではU $_{3}$ O $_{8}$ の生成が確認された。照射済燃料では結晶粒界から酸化が進行し、初期酸化速度は未照射燃料に較べて大きかった。照射済燃料では、未照射燃料で観察されなかったU $_{4}$ O $_{9}$ に対応するX線回折のピークが確認されたが、これは照射済燃料中ではFPの影響でU $_{4}$ O $_{9}$ が安定化するためと推定される。また、混合ガス中の酸化速度は、空気中に較べて小さく、低酸素分圧下での貯蔵では、燃料貯蔵の許容温度を空気中に較べて高く設定できる可能性が示された。

論文

Oxidation of UO $_{2}$ under dry storage condition

中村仁一; 大友隆; 川崎了

Journal of Nuclear Science and Technology, 30(2), p.181 - 184, 1993/02

https://doi.org/10.3327/jnst.30.181

被引用回数：7 パーセンタイル：68.63(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料の乾式貯蔵法の中で、空気中貯蔵及び事故時に不活性ガス中に空気の混入を許す貯蔵では、炉内破損燃料の場合、UO $_{2}$ のU $_{3}$ O $_{8}$ への酸化に伴う体積膨張による燃料の破壊が最も重要である。本試験ではUO $_{2}$ ペレットの酸化を熱重量法で測定し、ペレットの密度と酸素分圧の効果を調べた。UO $_{2}$ の酸化は、U $_{3}$ O $_{7}$ の生成に対応する初期の低酸化速度の領域とU $_{3}$ O $_{8}$ の出現と粉末化に伴う遷移後の酸化速度の大きい領域より成る。両領域の速化速度とも、ペレットの密度に依存し、特に95%TD以下では酸化速度は急速に増大した。低酸素分圧の1%空気-アルゴン混合ガス中では、U $_{3}$ O $_{7}$ が空気中に較べて長時間安定であり、U $_{3}$ O $_{8}$ の出現と粉末化が遅れたことから、低酸素分圧下での貯蔵では、U $_{3}$ O $_{8}$ の出現が遅れ、燃料の貯蔵時の許容温度を空気中に較べて高く設定できる可能性が示唆された。

論文

Behavior of spent fuels under dry storage in oxidizing atmosphere

川崎了; 中村仁一

Low and Intermediate Level Radioactive Waste Management,Vol. 1, p.619 - 629, 1993/00

LWR使用済燃料を酸化性雰囲気で乾式貯蔵をする場合に許容される燃料貯蔵温度を求めるために、ジルカロイ被覆管、UO $_{2}$ ペレット、未使用及び使用済燃料棒の空気中及び空気-アルゴン混合ガス中での酸化試験を行った。ジルカロイは空気中でも、Ar混合による酸素分圧が低くなっても殆んど酸化挙動に差はないが、UO $_{2}$ 及び燃料棒では、酸素分圧の低下と共にU $_{3}$ O $_{8}$ が生成しにくくなり、これによって燃料棒の変形及び破損が起こりにくくなる。これらの実験結果から、健全燃料の許容貯蔵温度は約330 $^{circ}$ Cと推定された。損傷燃料の空気中貯蔵許容温度は約160 $^{circ}$ Cと推定され、酸素分圧の低い雰囲気での許容温度はこれよりかなり高くなると思れる。

論文

Correlation between site preference, superconductivity and magnetism in Pb $_{2}$ Sr $_{2}$ Y $_{1-x}$ Ca $_{x}$ (Cu $_{1-y}$ M $_{y}$ ) $_{3}$ O $_{8}$ (M=Fe,Co,Ni,Zn,Ga)

小池洋二*; 海和政宏*; 梶谷剛*; 加藤雅恒*; 砂川啓*; 野地尚*; 小林典男*; 森井幸生; 舩橋達; 斉藤好民*

Physica C, 211, p.409 - 420, 1993/00

https://doi.org/10.1016/0921-4534(93)90148-J

被引用回数：9 パーセンタイル：49.42(Physics, Applied)

3d金属Mで部分的に置換されたPb $_{2}$ Sr $_{2}$ Y $_{1-x}$ Ca $_{x}$ (Cu $_{1-y}$ M $_{y}$ ) $_{3}$ O $_{8}$ (M=Fe,Co,Ni,Zn,Ga)の置換原子位置と、超電導および磁性との相関について研究した。中性子回折実験からFe原子は酸素を含まない銅層のCu(1)原子と置換するのに対し、Co,Ni,Zn,Ga原子はCuO $_{2}$ 層のCu(2)原子と置換する事が明らかになった。このことからCu(1)位置を部分的に置換することは超電導に若干の影響を与えることや、Cu(2)位置のCu $^{2+}$ スピン間の反強磁性相関は常電導相において残る事が結論づけられた。

報告書

Development of voloxidation process for tritium control in reprocessing

内山軍蔵; 北村正史*; 山崎一伸; 杉川進; 前田充; 辻野毅

JAERI-M 91-199, 35 Pages, 1991/11

JAERI-M-91-199.pdf:0.98MB

再処理前処理工程においてトリチウムを管理することを目的とするボロキシデーション法についてプロセス開発研究を行った。実験には工学規模のボールミル型反応器(処理量:2kg/バッチ実験)を用い、微照射燃料の酸化及び還元反応速度に及ぼすプロセスパラメーター(酸素濃度、水素濃度、温度、反応器回転数など)の影響及びトリチウムの放出挙動を調べた。その結果、被覆管付きUO $_{2}$ ペレット燃料の酸化反応はコンスタントフラックスモデルで、U $_{3}$ O $_{8}$ 粉末燃料の還元反応は球減少モデルでそれぞれ表現できることがわかった。また、燃料中のトリチウムの約60%は燃料の酸化とともに放出されるが、99.9%以上の放出率を得るにはさらに窒素ガスによる約2時間の追い出し操作が必要であった。得られた結果をもとに行ったシステム予備評価は、酸化工程のみからなるボロキシデーション法が再処理施設におけるトリチウムの管理技術として有効であることを示した。

論文

Behavior of spent fuels under dry storage conditions; Oxidation behavior of spent fuels in air and inert gas loaded with air

川崎了; 中村仁一

IAEA-SR-171, 27 Pages, 1990/00

酸化性雰囲気中で使用済燃料を貯蔵する場合の燃料挙動を解明するため、ジルカロイ管、UO $_{2}$ ペレット、未使用燃料棒及び使用済燃料棒の酸化試験を空気中及びAr-空気混合ガス中で行なった。ジルカロイの酸化挙動は高温、高圧水及び水蒸気中の場合と同様であった。雰囲気中の酸素分圧が低くなると酸化則は変わらないが、反応速度は少し低下した。UO $_{2}$ ペレット及び燃料棒の酸化挙動は雰囲気の酸素分圧に著しく影響される。低酸素分圧下ではU $_{3}$ O $_{7}$ がより安定になり、燃料損傷速度が遅くなる。実験結果を基に、空気雰囲気で30年間貯蔵する場合の燃料許容温度を推定し、健全燃料では約330 $^{circ}$ C、破損燃料では約160 $^{circ}$ Cとの結果を得た。

論文

Mechanism of the oxidative dissolution of UO $_{2}$ in HNO $_{3}$ solution

井上明彦

Journal of Nuclear Materials, 138, p.152 - 154, 1986/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(86)90271-0

被引用回数：26 パーセンタイル：98.2(Materials Science, Multidisciplinary)

二酸化ウランの硝酸水溶液中における酸化的溶解反応の実験的、速度論的研究から、その溶解機構を明らかにした。酸化的溶解反応は、UO $_{2}$ 固相中でのウランの+4から+6への原子価変換が律速となって進行する。これに、対応してHNO $_{3}$ 中ではHNO $_{2}$ を含む連鎖的還元反応が起こると結論される。律速反応においてはU-O結合電子が硝酸水溶液中のH $^{+}$ +HNO $_{2}$ へ移相されると推察した。

論文

Dissolution rates of U $_{3}$ O $_{8}$ powders in nitric acid

井上明彦; 辻野毅

Ind.Eng.Chem.,Process Des.Dev., 23, p.122 - 125, 1984/00

抄録なし

論文

Release of radiodine from U $_{3}$ O $_{8}$ ; Possible chemical form of iodine

中島幹雄; 立川圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 43, p.1686 - 1687, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(81)80364-8

被引用回数：1 パーセンタイル：11.9(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

照射U $_{3}$ O $_{8}$ から、希ガス中で加熱により放出されている放射性ヨウ素は、ウランと何らかの化合物を形成していると予想され、そのウランの原子数を求める為にFission Track法を適用した。求めたI/U比は、常に1以下であり、ヨウ素は(42)ケのウラン原子と結びついている事が解った。ヨウ素はウランと化学量論的に安定な化合物を形成するのではなく、マトリックスから同時に放出されたウランを含むSpeciesと「Cluster-like Compound」を形成していると結論した。

論文

On some factors affecting the nonstoichiometry in U $_{3}$ O $_{8}$

藤野威男; 田川博章*; 安達武雄

Journal of Nuclear Materials, 97, p.93 - 103, 1981/00

https://doi.org/10.1016/0022-3115(81)90422-0

被引用回数：18 パーセンタイル：87.29(Materials Science, Multidisciplinary)

U $_{3}$ O $_{8}$ の不定比性をいろいろな条件下でしらべた。金属ウランを空気中で酸化し、除冷して得たU $_{3}$ O $_{8}$ 相のO/U比は一般に大きい。また反応容器に蓋をして加熱したものは900~950 $^{circ}$ CにO/U比のピークを示す。しかし、UO $_{2}$ の酸化によって得たU $_{3}$ O $_{8}$ 相には、このピークは現れず、組成も一般に小さい。金属ウランにより得たU $_{3}$ O $_{8}$ 相には加熱曲線と冷却曲線の間にヒステリシスがみられ、これより平衡には24時間以上の加熱をくり返す必要があることがわかった。組成にピークが現れる試料のX線回折線には相以外の回折線が存在し、新しい相の存在が示唆された。

論文

Relative reactivities of radioiodine released from U $_{3}$ O $_{8}$ in oxygen and helium atmospheres toward propane

中島幹雄; 立川圓造

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(11), p.849 - 855, 1978/00

https://doi.org/10.3327/jnst.15.849

被引用回数：3

照射U $_{3}$ O $_{8}$ から放出される放射性ヨウ素の化学形は、He中でUIx、酸素中ではI $_{2}$ である。これらの放射性ヨウ素と有機物との反応性を、酸素雰囲気および不活性雰囲気で調べた。反応温度は250~500 $^{circ}$ Cであり、反応種としてプロパンを選んだ。400 $^{circ}$ C以下では、UIxはI $_{2}$ に比べて非常に高い反応性を示した。400 $^{circ}$ CいじょうではUIxはI $_{2}$ とも同じ程度の反応性を示した。反応によって生成される有機ヨウ素は、CH $_{3}$ IC $_{2}$ H $_{5}$ I,i-およびn-C $_{3}$ H $_{7}$ Iである。これらの相対収率は反応温度と雰囲気に依存する。有機ヨウ素の生成には、二つの反応が関与していると考えられる。ひとつはiodine-initiation reactionであり、反応温度が低い場合に相対的に重要な役割を果たす。他のひとつはradical-initiation reactionであり、反応温度の上昇とともに重要になってくる。

論文

Release-behavior of tritium and its chemical forms in heating irradiated UO $_{2}$ (Li)-pellet

荒殿保幸; 立川圓造

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 39(11), p.2125 - 2130, 1977/11

原子炉で照射したリチウム含有二酸化ウランを試料として、加熱によるトリチウムの酸化放出機構を調べた。放出挙動は、酸素分圧、キャリアガス流速、試料の形状などにより変化する。UO $_{2}$ U $_{3}$ O $_{8}$ の酸化曲線はトリチウム放出曲線とよく相似しており、両者の相関関係が観察された。活性化エネルギーは、酸化反応に対し3.00.5kcal/mol,放出反応について3.90.5kcal/molであり、酸化反応により放出が律速される。特にUO $_{2}$ U $_{3}$ O $_{7}$ よりもU $_{3}$ O $_{7}$ U $_{3}$ O $_{8}$ のステップにおいて放出は著しく、これは、結晶構造の変化により、よく説明される。放出化学種は99%以上がトリチウム水であった。

論文

Chemical identities of radioiodine released from U $_{3}$ O $_{8}$ in oxygen and inert gas atmospheres

立川圓造; 中島幹雄

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 28(4), p.417 - 423, 1977/04

https://doi.org/10.1016/0020-708X(77)90135-1

被引用回数：6

照射ずみU $_{3}$ O $_{8}$ を不活性ガス中で室温から1100 $^{circ}$ Cにまで加熱した際、放出される放射性ヨウ素は熱カラムクロマトで200~300 $^{circ}$ Cに吸着する(化学種A)。ヨウ素原子の最結合速度に関する検討の結果から、化学種Aは原子状ヨウ素ではなく、多分にウランマトリックスと結合したものと推定される。酸素との反応により容易にI $_{2}$ は酸化される(Eact=6kal/mol)。一方不活性ガス中での放出にともなう有機ヨウ素(主成分はCH $_{3}$ I)はU $_{3}$ O $_{8}$ の近傍でラジカル反応により生成する。したがって酸素雰囲気では酸素のスカベンジャー効果のためその生成は抑制される。

論文

Preliminary study on sublimation separation of $^{9}$ $^{9}$ Mo from neutron-irradiated UO $_{2}$

本島健次; 棚瀬正和; 鈴木和弥; 岩崎又衛

Int.J.Appl.Radiat.Isot., 27(9), p.495 - 498, 1976/09

https://doi.org/10.1016/0020-708X(76)90079-X

被引用回数：9

中性子照射したUO $_{2}$ から $^{9}$ $^{9}$ Moを昇華法によって分離する時、問題となる $^{9}$ $^{9}$ Mo, $^{1}$ $^{3}$ $^{2}$ Te, $^{1}$ $^{0}$ $^{3}$ Ruの昇華挙動及び $^{1}$ $^{3}$ $^{1}$ Iの捕集と回収について基礎的な研究をした。 $^{9}$ $^{9}$ Mo, $^{1}$ $^{3}$ $^{2}$ Te, $^{1}$ $^{0}$ $^{3}$ Ruは真空下、1200 $^{circ}$ Cの加熱( $^{ast}$ UO $_{2}$ はあらかじめ500 $^{circ}$ CでU $_{3}$ O $_{8}$ に酸化する)によってほぼ100%昇華することがわかった。 $^{1}$ $^{3}$ $^{1}$ IはCuカラムに捕集し、水素気流によってHIで回収されることが確認できた。以上から中性子照射したUO $_{2}$ からの $^{9}$ $^{9}$ Moの分離・製造に際し、その実用化への可能性が得られたと考えられる。

論文

Fission iodine and xenon release from the UO $_{2}$ --U $_{3}$ O $_{8}$ system with emphasis on radiation damage

柴是行

Journal of Nuclear Materials, 57(3), p.271 - 279, 1975/03

https://doi.org/10.1016/0022-3115(75)90210-X

UO $_{2}$ -U $_{3}$ O $_{8}$ 系からの核分裂ヨウ素とキセノンの放出に関する加熱曲線を求めた。その結果、FPガス放出と核分裂片損傷の回復との間には密接な関係があること、核分裂損傷を受け易い物質ほどFPガス放出量が大きいこと、UO $_{2}$ -U $_{4}$ O $_{9}$ のように等方的で化学量論的な物質は核分裂片損傷を受け難しいこと、またヨウ素とキセノンでは欠陥に促えられる確率が異なりキセノンはクラスタやポアのような大きな欠陥に捕捉され易いことを明らかにした。

報告書

分光分析用U $_{3}$ O $_{8}$ 標準試料の調製

本島健次

JAERI 1112, 40 Pages, 1966/08

JAERI-1112.pdf:5.09MB

発光光分析用標準試料系列を調整した。基体用の酸化物は高純度の酢酸ウラニルを熱分解して作った。この酸化物に既知量の16元素(Ag,Al,B,Ca,Cd,Co,Cr,Cu,Fe,Li,Mg,Mn,Mo,Ni,P,Si)を溶液で加え、のちこれを基体用酸化物で順次希釈し標準系列を作った。試作した標準試料については分光分析で均一度試験をおこなったのち、「核燃料炉材料等分析委員会」の協力を得て共同分析を実施した。本報中に12元素について統計的に整理された分析結果が与えられている。ホウ素については同位体希釈一質量分析法およびクルクミン光度法の結果が補遺に述べられている。

論文

Fluorination of uranium compounds by bromine trifluoride vapour, 1; Fluorination of U $_{3}$ O $_{8}$

桜井勉; 岩崎又衛

Journal of Nuclear Science and Technology, 2(6), p.225 - 228, 1965/00

https://doi.org/10.3327/jnst.2.225

抄録なし

論文

Kinetic studies of the fluorination of uranium oxides by fluorine, 1; The Fluorination of U $_{3}$ O $_{8}$ and UO $_{3}$

岩崎又衛

Journal of Inorganic and Nuclear Chemistry, 26(11), p.1853 - 1861, 1964/00

https://doi.org/10.1016/0022-1902(64)80009-9

被引用回数：25

抄録なし